Setelah berakhirnya musim pertama, musim kedua iaitu A's bermula dengan kehidupan Takamachi Nanoha yang telah berjaya menguasai ilmu magis dan mempunyai kekuatan Mana yang tersendiri. Sahabatnya, Fate testarossa dan Arf Testarossa sedang berada di Kapal Asura untuk menjalani ujian seterusnya sebagai Mage bagi memberi khidmat kepada Jabatan Angkasa Bureau setelah mereka dibebaskan atas kesalahan Precia Testarossa. Yuno Scrya turut membantu Fate dan Arf. Sementara itu, Nanoha menjalani kehidupannya seperti biasa di dimensi Bumi bersama sahabat baiknya, Alisa Bannings dan Suzuka Tsukimura.

Pada suatu malam, Raging Heart milik Nanoha dapat merasai magis yang kuat menghampiri mereka. Tiba tiba Nanoha dikejutkan dengan pemasangan Barrier @ penghadang di sekeliling Bandar Uminari. Raging Heart mula memberi arahan, Caution! Emergency!!! Nanoha bersama sama Raging Heart menunggu di atas bangunan yang tinggi. Tiba tiba Nanoha diserang oleh watak baru, iaitu Vita. Vita bersama sama dengan intelligent devicenya, Graf Eisen menghentam Nanoha. Mujurlah Nanoha sempat membuka form Protection. Nanoha yang begitu terkejut mula mempertahankan dirinya terhadap serangan Vita yang bertubi tubi, dan Nanoha membuka form Barrier Jacketnya dalam keadaan tergesa gesa. Berlaku pertarungan hebat antara mereka berdua, dan akhirnya Nanoha ditewaskan dan Raging Heart mengalami kemusnahan tahap kritikal kerana digerudi oleh Graf Eisen yang mengambil bentuk hammer @ mertun. Nanoha dalam nyawa nyawa ikan dan penglihatannya menjadi rabun, mula menyeru nama Yuno, Arf dan akhir sekali dengan kekuatannya yang terakhir Nanoha menyeru nama Fate!!!

Sebelum Vita sempat menghentam, Fate muncul dan membuka form Scythe Form dan berlawan dengannya. Yuno pula mula mengubati Nanoha. Arf dan Fate bekerjasama dalam menangkap Vita dan akhirnya mereka berjaya. Tetapi, sebelum sempat Fate meyentuh Vita, senjata Fate, Bardiche dihentam dengan senjata milik Signum iaitu Laevatein. Fate dan Signum merupakan lawan yang setaraf dari segi fizikal, tetapi bukan dari segi senjata kerana Bardiche lebih lemah daripada Levantine dan kerap dipecahkan. Mujurlah Bardiche mempunyai form Recovery Form. Sementara itu, Arf turut berlawan dengan Familiar yang lain iaitu Zafira. Zafira juga seperti Arf tetapi jantinanya ialah lelaki dan digelar sebagai Guardian Beast. Yuno pula cuba memecahkan penghadang tetapi ditentang oleh Shamal. Oleh kerana Fate, Arf, dan Yuno dihentam hebat dan hampir tewas, Nanoha mengambil keputusan untuk berlawan biarpun Raging Heart berada di paras kritikal. Raging Heart memberi sokongan dengan berkata, Trust Me, My Master!!!

Nanoha tanpa berfikir panjang, mula membuka form tertinggi bagi Raging Heart iaitu form Starlight Breaker dan Raging Heart mula mengira detik pelancarannya. Semasa ingin melancarkan serangan Starlight Breaker untuk memecahkan penghadang, Nanoha diserang dari belakang oleh Shamal dan Linker Core milik Nanoha direntap. Nanoha terkejut tetapi tidak memperdulikan kesakitannya, dan menggunakan seluruh tenaganya untuk melancarkan serangan. Starlight Breaker berjaya dilancarkan sekaligus memusnahkan penghadang membuatkan Jabatan Angkasa Bureau boleh melihat keadaan sebenar melalui skrin komputer utama. Guardian Knight mula beredar dan melarikan diri. Nanoha dirawat di Hospital Kapal Asura.

Jabatan Angkasa Bureau dapat melihat dengan jelas peristiwa itu dan Book Of Darkness @ Buku Kezaliman terdapat pada tangan Shamal. Emosi Chrono Harlaown sedikit terganggu dengan kes baru ini kerana kematian ayahnya, Clyde Harlaown berkaitan dengan kebangkitan Buku Kezaliman kali pertama. Nanoha pula semakin pulih dan Fate berasa amat bersalah kerana gagal melindungi Nanoha. Namun, Nanoha tidak menyalahkan Fate, bahkan Nanoha memeluk Fate dan mengucapkan terima kasih. Sementara itu, Raging Heart dan Bardiche berada di bilik pemulihan dan meminta mereka menambah satu sistem yang baru iaitu Sistem Cartridge yang sama dengan senjata Guardian Knight. Oleh itu, penginstallan Sistem Cartridge dilakukan sekaligus mengupgrade senjata mereka. Nama Raging Heart dan Bardiche turut ditukar iaitu, Raging Heart Excellion dan Bardiche Assault. Pertarungan antara Nanoha dan Fate dengan Vita dan Signum diteruskan.

Fate bertarung dengan Signum di episod 7 dan Fate hampir menang. Namun begitu, secara tiba tiba Linker Core milik Fate direntap dari belakang oleh watak baru yang tidak dikenali. Signum begitu terkejut dan amat mengasihani Fate, tetapi Signum perlu melengkapkan Buku Kezaliman secepat yang mungkin. Sebenarnya, Guardian Knight ialah sebahagian daripada Buku Kezaliman dan tugas mereka ialah mengumpul Linker Core Mage untuk melengkapkan Buku Kezaliman yang mengandungi 666 muka surat yang perlu diisi. Apabila Linker Core direntap dan diletakkan ke dalam Buku Kezaliman, buku tersebut akan menciplak jenis kuasa milik Mage tersebut. Master Buku Kezaliman yang baru ialah Yagami Hayate. Jikalau mereka tidak melengkapkan buku tersebut dengan secepat yang mungkin, nyawa Hayate akan terancam kerana Buku tersebut akan memakan roh tuannya sekiranya tidak diisi.

Akhirnya, dua kembar yang tidak dikenali itu, menyamar sebagai Nanoha dan Fate menyeru Hayate. Hayate yang tiba di atas bangunan melalui Dimensional Transfer melihat Signum, Shamal dan Zafira sudah tiada. Hanya Vita yang ada di situ tetapi sudah tidak bernyawa. Dua kembar yang menyamar itu membangkitkan kemarahan Hayate dengan mengatakan Guardian Knight tidak berguna dan merupakan Projek yang gagal. Hayate yang tidak dapat membendung perasaan marahnya mula membangkitkan kembali Buku Kezaliman dengan mengatakan, I'm the mistress the Book Of Darkness, bring power to these hands of mine. Buku Kezaliman membalas, Good morning my mistress. Dan Hayate segera memberi arahan, Seal, Release. Dengan itu bangkitlah Buku Kezaliman dan Yagami Reinforce mula mengambil alih tubuh Hayate.

Serangan dilakukan oleh Reinforce terhadap Nanoha dan Fate secara bertubi tubi, padahal Nanoha dan Fate tidak terlibat secara langsung dalam hal ini. Nanoha segera menentang begitu juga dengan Fate. Reinforce kelihatan begitu sedih dan dia ingin memusnahkan sesiapa saja yang menghalang jalannya. Sehinggalah ke peringkat yang lain, Fate diserap ke dalam Buku Kezaliman dan mengalami mimpi kehidupan lama-nya di mana keluarganya, Precia Testarossa, Alecia Testarossa Linith Testarossa dan Arf Testarossa masih hidup. Fate bagaimana pun memecahkan mimpi tersebut dengan menggunakan form Sprite Zanber dan segera kembali kepada Nanoha. Nanoha pula berlawan hampir separuh mati sehinggakan terpaksa membuka, Raging Heart Extension.

Pada ketika itu, Hayate mula tersedar dari tidur dan tahu jasadnya sedang dikawal oleh Reinforce. Hayate mengatakan semua ini adalah salah dan perlu diperbetulkan. Hayate memberi arahan kepada Nanoha supaya menyerangnya sekuat hati, dalam erti kata lain menyerang Reinforce. Reinforce berjaya ditewaskan oleh Nanoha dan Hayate mula mengawal jasadnya kembali. Hayate mula mengambil alih kuasanya sebagai administrator Book Of Darkness dan membina semula sistem Guardian Knight. Signum, Shamal, Vita dan Zafira kembali hidup. Mereka semua bergabung dengan sepenuh tenaga untuk mengalahkan Program yang dicipta oleh Buku Kezaliman iaitu kebangkitan terakhir. Mereka bekerjasama dan membuka kuasa tertinggi masing masing, contohnya Nanoha dengan Starlight Breaker, Fate dengan Lightning Flash Plasma Zanber, Hayate dengan Ragnarok, Vita dengan Giant Hammer, Signum dengan Storm Falcon dan Chrono dengan Eternal Coffin. Hasil kerjasama Arf, Yuno dan Shamal, musuh mereka berjaya ditempatkan di ruang angkasa dan dimusnahkan oleh Arc en Ciel.